中国科学院(CAS)中国科学技术大学(USTC)严立峰教授领导的研究小组利用甲基脲(Mu)设计了一种水基纳米胶束电解质。研究结果发表在《美国化学会杂志》上。
水性锌离子电池(AZIB)是清洁能源存储的有竞争力的候选者,但它们受到锌阳极不可逆电化学反应的严重限制。因此,探索如何通过电解质设计优化来调控AZIBs的电化学性能是一个至关重要的问题。
在本文中,研究人员提出了一种独特的纳米胶束电解质设计,该电解质通过自组装策略由ZnSO 4、MnSO 4和高浓度的Mu分子组成,其中水溶剂环境分为亲水区和疏水区,并且阳离子和阴离子被封装在纳米域中。
纳米团簇阻断了连续的水基本体氢键网络,破坏了水分子之间的氢键网络,并重新配置了胶束内和胶束/界面处的局部氢键。
此外,Mu分子参与Zn 2+ /Mn 2+离子的溶剂鞘结构,从而抑制水分解反应。Zn 2+ /Mn 2+离子可以从胶束簇中可控释放,以三维扩散模式扩散并均匀沉积在电极表面。
研究人员还提出了一种新的固体电解质界面(SEI)保护层Znx(Mu)ySO 4 ∙nH2O,它也在锌阳极表面原位转化,以避免水分子渗透引起的锌腐蚀。
各种测试结果表明,Zn 2+ /Mn 2+和Mu分子上的羰基具有较强的结合能力,能够减少溶剂鞘结构中水分子的数量。
得益于胶束电解质内部氢键的重构,在不同荷电状态下通过非原位扫描电子显微镜、X射线衍射、拉曼、X射线衍射等测试方法验证了高度可逆的双电子跃迁反应。利用双电子反应的锌锰电池表现出前所未有的高能量密度,达到800.4 Wh kg -1(基于正极活性材料),放电电压高达1.87 V。
该工作升级了以往对电解液连续溶剂相的认识,建立了局部/界面相互作用网络,有效保持离子的三维扩散形式和有利的界面成核反应,实现金属枝晶和电极侧的有效抑制反应。